岁余，穆宗召为翰林学士，与李德裕、元稹同在禁署，时称“三俊”，情意相 善。寻转右补阙。长庆元年三月，改司勋员外郎、知制诰。二年二月，超拜中书舍 人，内职如故。

俄而稹作相，寻为李逢吉教人告稹阴事；稹罢相，出为同州刺史。时德裕与牛 僧孺俱有相望，德裕恩顾稍深。逢吉欲用僧孺，惧绅与德裕沮于禁中。二年九月， 出德裕为浙西观察使，乃用僧孺为平章事，以绅为御史中丞，冀离内职，易掎摭而 逐之。乃以吏部侍郎韩愈为京兆尹，兼御史大夫，放台参。知绅刚褊，必与韩愈忿 争。制出，绅果移牒往来，论台府事体。而愈复性讦，言辞不逊，大喧物议，由是 两罢之。愈改兵部侍郎，绅为江西观察使。天子待绅素厚，不悟逢吉之嫁祸，为其 心希外任，乃令中使就第宣劳，赐之玉带。绅对中使泣诉其事，言为逢吉所排，恋 阙之情无已。及中谢日，面自陈诉，帝方省悟，乃改授户部侍郎。

中尉王守澄用事，逢吉令门生故吏结托守澄为援以倾绅，昼夜计画。会绅族子 虞，文学知名，隐居华阳，自言不乐仕进，时来京师省绅。虞与从伯耆、进士程昔 范，皆依绅。及耆拜左拾遗，虞在华阳寓书与耆求荐，书误达于绅。绅以其进退二 三，以书诮之。虞大怨望。及来京师，尽以绅尝所密话言逢吉奸邪附会之语告逢吉。 逢吉大怒，问计于门人张又新、李续之，咸曰：“搢绅皆自惜毛羽，孰肯为相公搏 击！须得非常奇士出死力者。有前邓州司仓刘栖楚者，尝为吏。镇州王承宗以事绳 之。栖楚以首触地固争，而承宗竟不能夺，其果锐如此。若相公取之为谏官，令伺 绅之失，一旦于上前暴扬其过，恩宠必替。事苟不行，过在栖楚，亦不足惜也。” 逢吉乃用李虞、程昔范、刘栖楚，皆擢为拾遗，以伺绅隙。

俄而穆宗晏驾。敬宗初即位，逢吉快绅失势，虑嗣君复用之。张又新等谋逐绅。 会荆州刺史苏遇入朝，遇能决阴事，众问计于遇。遇曰：“上听政后，当开延英， 必有次对，官欲拔本塞源，先以次对为虑，余不足恃。”群党深然之。逢吉乃以遇 为左常侍。王守澄每从容谓敬宗曰：“陛下登九五，逢吉之助也。先朝初定储贰， 唯臣备知。时翰林学士杜元颖、李绅劝立深王，而逢吉固请立陛下，而李续之、李 虞继献章疏。”帝虽冲年，亦疑其事。会逢吉进拟，进李绅在内署时，尝不利于陛 下，请行贬逐。帝初即位，方倚大臣，不能自执，乃贬绅端州司马。贬制既行，百 僚中书贺宰相，唯右拾遗吴思不贺。逢吉怒，改为殿中侍御史，充入吐蕃告哀使。

绅之贬也，正人腹诽，无敢有言。唯翰林学士韦处厚上疏，极言逢吉奸邪，诬 摭绅罪，语在《处厚传》。天子亦稍开悟。会禁中检寻旧书，得穆宗时封书一箧。 发之，得裴度、杜元颖与绅三人所献疏，请立敬宗为太子。帝感悟兴叹，悉命焚逢 吉党所上谤书，由是谗言稍息，绅党得保全。

及宝历改元大赦，逢吉定赦书节文，不欲绅量移，但云左降官已经量移者与量 移，不言左降官与量移。韦处厚复上疏论之，语在《处厚传》。帝特追赦书，添节 文云“左降官与量移”，绅方移为江州长史。再迁太子宾客，分司东都。

太和七年，李德裕作相。七月，检校左常侍、越州刺史、浙东观察使。九年， 李训用事，李宗闵复相，与李训、郑注连衡排摈德裕罢相，绅与德裕俱以太子宾客 分司。

开成元年，郑覃辅政，起德裕为浙西观察使，绅为河南尹。六月，检校户部尚 书、汴州刺史、宣武节度、宋亳汴颍观察等使。二年，夏秋旱，大蝗，独不入汴、 宋之境，诏书褒美。又于州置利润楼店。四年，就加检校兵部尚书。

武宗即位，加检校尚书右仆射、扬州大都督府长史，知淮南节度大使事。会昌 元年，入为兵部侍郎、同平章事，改中书侍郎，累迁守右仆射、门下侍郎、监修国 史、上柱国、赵国公，食邑二千户。四年，暴中风恙，足缓不任朝谒，拜章求罢。 十一月，守仆射、平章事，出为淮南节度使。六年，卒。

绅始以文艺节操进用，受顾禁中。后为朋党所挤，滨于祸患。赖正人匡救，得 以功名始终。殁后，宣宗即位，李德裕失势罢相，归洛阳；而宗闵、嗣复之党崔铉、 白敏中、令狐綯欲置德裕深罪。大中初，教人发绅镇扬州时旧事，以倾德裕。