令。

熙宁二年(1069)，转到开封为官，因为韩维、王安石的推荐，曾布上书讲了两条为政的根本，就是：厉风俗，择人才。有八个要点，就是：劝农桑，理财赋，兴学校，审选举，责吏课，叙宗室，修武备，制远人。大致都是王安石提倡的。

神宗召见曾布，因他的建议合神宗意，被授予太子中允、崇政殿说书的官职，加官为集贤校理、判司农寺、检正中书五房。总共三天，曾布就五次得到皇上的慰谕、诫约。曾布和吕惠卿共同创建青苗、助役、保甲、农田法，当时的老臣和朝官多数反对。曾布上疏说“：陛下凭着自己的雄才大略，引进博学有远见卓识的大臣，想在天下大有作为，但大臣玩弄法令，在上面带头反对，小臣议论纷纷，在下面附和。人人都窥伺间隙，巧言毁谤，以使众人喧闹，皇上受欺骗。这是皇上勉励和阻止臣下的策略不明，用赏罚驾驭臣下的办法没实现。陛下用诚心对待君子勉励他们，用威刑斥退小人并消除他们，使天下都明确知道皇上不可违抗，法令不可轻慢，那么什么作为不能实现，什么想法不能成功呢？”曾布想坚定神宗的变法决心，让神宗专任王安石来威胁众人，让众人不敢说什么。所以曾布马上被提拔重用，担任修起居注、知制诰、翰林学士兼三司使。韩琦上疏透彻地论述了新法的危害，神宗醒悟，曾布就替王安石逐条分析新法并反驳韩琦，更加坚持新法。

熙宁七年，大旱，皇上下诏征求直言，曾布论奏判官吕嘉问在执行市易法时用苛捐重税剥削人民，曾布认为：“国家财用匮乏，是因为货物不流通；货物不流通，是因为商贾不流动；商贾不流动，是因为兼并之家想方设法阻碍他们。所以在京城设市易务买卖各地的货物，常使物价高低起伏，但要使价钱高于兼并之家而低于货物一倍或五倍的价值，官家也不失得到二分息钱，那么商贾自然就流动了。如今吕嘉问竟派官吏到各地买货物，严禁商人先交易，以收息多少作为赏罚和政绩高下等级的标准，所以官吏、牙人唯恐货物不被搜罗光和息钱不多，这是官府自己成为兼并势力，不是市易法的本意。”皇上把这事交给两制议论，吕惠卿认为曾布阻挠新法，王安石生气，曾布就被罢官。

吕惠卿参与大政，设置诉案，发动弹劾之事，曾布被贬为饶州知州，转到潭州。恢复曾布集贤院学士之职，为广州知州。元丰初年，曾布以龙图阁待制的身份为桂州知州，进升为直学士、秦州知州，历任陈、蔡、庆州知州。元丰末年，恢复翰林学士的官职，升为户部尚书。司马光掌权后，让曾布改变役法，曾布推辞说“：免役法的法令条文都出于我的手，如果让我马上改变，从道义上讲也不能做。”元。。初年，曾布以龙图阁学士的身份为太原知府，又历任真定、河阳知府和青、瀛知州。绍圣初年，曾布调任江宁，路过京城时，被留在京城任翰林学士，升为承旨兼侍读，被任命为同知枢密院，升为知枢密院事。

当初，章。。为宰相，曾布草拟制书时对他极其赞美，希望章。。任用他为执政，章。。顾忌他，只推荐他在枢密院任职，所以他们渐渐地不和睦。曾布极力支持章。。的“绍述”之说，请求鉴别和赏赐元。。时论说改变役法不利的臣僚百姓，以此勉励那些敢于讲话的人。于是章。。兴起大诉案，陷害正人君子，官吏被流放、贬职、降级，废罢的几乎天天都有，曾布多是在暗中陷害他们。宫中奉诏令查出一桩案件，皇上让执政判罪，执法官认为他们祈祷鬼神和诅咒别人的事没成，不应处以极刑。曾布说：“他们带着驴驹媚，使自己增加媚力，又出现蛇雾，这是没成吗？”众人都十分惊悸，于是就处死了三人。

章。。因士大夫不附会他，就隐瞒真情，文饰过错，荐引名士彭汝砺、陈馞、黄庭坚等，请求恢复被削夺的司马光、吕公著的赠谥，不要毁墓砸碑，曾布认为这事无益。曾布又上奏说：“人主操纵权柄，不可倒持，如今从丞弼到言官，只知道怕宰相，不知道怕陛下。臣如果不说，谁敢说？”他的用意是想排挤章。。但没成功。恰好哲宗去世，皇太后召宰执问谁可立为皇帝，章。。有异议，曾布大声呵斥章。。让他听从皇太后的安排。